令和4年度東京電力株式会社福島第一原子力発電所事故に伴う放射性物質の分布データの集約(受託研究)

福島マップ事業対応部門横断グループ

JAEA-Technology 2023-024, 176 Pages, 2024/03

JAEA-Technology-2023-024.pdf:22.16MB

東京電力(株)福島第一原子力発電所(福島第一原発)事故による放射性物質の分布状況を平成23年6月より調査してきた。本報告書は、令和4年度の調査において得られた結果をまとめたものである。空間線量率については、走行サーベイ、平坦地上でのサーベイメータによる定点サーベイ、歩行サーベイ及び無人ヘリコプターサーベイを実施し、測定結果から空間線量率分布マップを作成するとともにその経時変化を分析した。放射性セシウムの土壌沈着量に関しては、in-situ測定及び土壌中深度分布調査をそれぞれ実施した。さらに、これまで蓄積した測定結果を基に空間線量率及び沈着量の実効半減期を評価した。モニタリングの重要度を相対的に評価するスコアマップを福島県及び福島第一原発から80km圏内について作成するとともに、多年度のモニタリングデータを使用した場合のスコアの変化要因について考察した。過去の海水中トリチウムの濃度データの変動幅を把握しその要因について考察した。総合モニタリング計画に基づき実施された海域モニタリングについて令和4年度の測定結果を集約するとともに、過去からの変動などに関して解析評価を行った。階層ベイズ統計手法を用いて、走行サーベイや歩行サーベイ等の調査により取得した空間線量率分布データを統合し、80km圏内を対象とした統合マップ及び解析対象を福島県全域に広げた統合マップを作成した。これらの他、「放射性物質モニタリングデータの情報公開サイト」への令和4年度の測定結果の公開、総合モニタリング計画に基づく放射線モニタリング及び環境試料分析測定データのCSV化を実施した。

Cs contamination of Japanese mustard spinach by resuspended particles in areas with different contamination conditions

辰野 宇大*; 吉村 和也; 二瓶 直登*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 8 Pages, 2024/00

https://doi.org/10.1007/s10967-023-09347-9

Resuspended matters occur the secondary radioactive contamination of the crops in Fukushima Prefecture. We investigated the Cs-137 contamination derived from the resuspended matters to Japanese mustard spinaches in the multiple sites. In the less contaminated site, because Cs-137 of the surface ground soil was low, contamination of crops by the soil particles might be small. In the highly contaminated area, Cs-137 deposition of the soil particles might increase. However, the soil particles had no significant effect on Cs-137 contamination to crops. This was because the grown crop might cover the soil and reduce the Cs-137 deposition on the soil.

Soil dust and bioaerosols as potential sources for resuspended Cs occurring near the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant

太田 雅和; 高原 省五; 吉村 和也; 長久保 梓; 廣内 淳; 林 奈穂; 阿部 智久; 舟木 泰智; 永井 晴康

Journal of Environmental Radioactivity, 264, p.107198_1 - 107198_15, 2023/08

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2023.107198

福島第一原子力発電所(FDNPP)事故時に環境中に放出され、陸面に沈着した放射性核種について、大気中に再浮遊したCsの吸引は現在における主要な被ばく経路の一つである。再浮遊では、風による土壌粒子の巻き上げが主なメカニズムとされてきた。一方、FDNPP事故後の研究から、帰宅困難区域(DRZ)などの農村部においては、真菌類による胞子放出が大気中Cs濃度に影響を及ぼす可能性が示唆されてきた。本研究は、土壌粒子および真菌類胞子としてのCs再浮遊を計算するモデルを開発し、これをDRZ内に適用することで、これら再浮遊過程の大気中濃度への影響評価を試みた。モデル計算の結果から、土壌粒子の再浮遊は冬から春に観測された大気中Csの主要因となったものの、夏から秋に観測された高濃度を再現できないことが示された。真菌類からの胞子状Csの放出を考慮することで、この夏から秋の高濃度事象は概ねモデルで再現された。解析結果から、真菌類胞子へのCsの蓄積と、農村部に特徴づけられる高い胞子放出率が夏から秋の大気中Csに寄与している可能性が見出された。DRZ内には依然として未除染の森林が存在しているため、この真菌類胞子の大気中Csへの寄与は今後将来も継続する可能性がある。

Thirty-year prediction of Cs supply from rivers to coastal waters off Fukushima considering human activities

池之上 翼; 嶋寺 光*; 中西 貴宏; 近藤 明*

Water (Internet), 15(15), p.2734_1 - 2734_18, 2023/08

https://doi.org/10.3390/w15152734

福島第一原子力発電所事故は沿岸海域における堆積物へのCsの蓄積を引き起こした。また、河川から海洋へのCsの供給は沿岸海域における堆積物中のCsの長期的な挙動に影響を与える可能性がある。福島沿岸の河川流域には大規模な除染地域や避難指示地域が含まれているため、除染作業や農業再開を考慮することはCsの供給量を予測する上で重要である。そこで本研究は、これらの人間活動の影響を考慮した分布型放射性セシウム予測モデルを用いて、福島沿岸河川から海洋へのCs供給量の30年間の予測を実施した。結果として、除染地域と避難指示地域のある河川流域では人間活動により、農地、市街地、森林から河川へのCsの流出量は5.0%、海洋へのCs供給量は6.0%それぞれ減少すると推定された。これらの結果は、人間活動がCsの流出と供給に与える影響は小さかったことを示している。事故の影響を受けた河川から海底堆積物へのCs供給量は、事故初期の沿岸海域における堆積物中のCsの存在量に対して11%から36%に相当すると推定された。したがって、沿岸海域における堆積物中のCsの長期的な挙動には河川から海洋へのCs供給が重要なプロセスであることが示唆された。

Cs transfer from soils contaminated by resuspended particles to Japanese mustard spinach in difficult-to-return zone of Fukushima

辰野 宇大*; 二瓶 直登*; 吉村 和也; 大手 信人*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(6), p.1677 - 1686, 2023/06

https://doi.org/10.1007/s10967-023-08899-0

This study investigated the transfer of Cs to crops and soil contamination by resuspended particles derived from airborne and ground surface. We conducted the cultivation test of a Japanese mustard spinach in pot placed at study fields. The soil in pots might be mainly contaminated by soil particles derived from the ground surface, and Cs transferred to the spinaches was observed. However, the proportion of water-exchangeable and organic fractions of Cs in the resuspended particles derived from airborne was greater than that from ground surface, resulting in the greater Cs transfer factor. Therefore, it is important to grasp the source of resuspended particles.

Surface analyses of CsOH chemisorbed on concrete and aggregate at around 200C

Luu, V. N.; 中島 邦久

Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 9 Pages, 2023/05

https://doi.org/10.1299/jsmeicone.2023.30.1940

Information of Cs distribution is important for decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F). Several experimental studies confirmed the Cs retention on stainless steels by chemical reaction at very high temperatures (commonly above 800C), but the Cs retention on non-metallic materials, such as concrete and thermal insulators, was not fully understood though they are used with large quantity in light water reactors. This study demonstrated that Cs might be deposited and retained on the concrete structure where the temperature was not so high during the 1F accident. It was revealed that the CsOH/concrete interaction at around 200C resulted in the formation of water-insoluble Cs-(Al,Fe)-Si-O deposits and water-soluble phases, i.e., cesium carbonate hydrate and possibly cesium silicate, if Al and Fe are not present. CsOH might be trapped on concrete by chemical reaction with CaCO to form CsCO hydrate, and with aluminosilicate and SiO(quartz) to form Cs-Al-Si-O and Cs-Si-O deposits, respectively. This output will be useful for elucidating the trapping mechanism that caused an extremely high radioactivity on concrete shield plugs at 1F, and for developing an effective decommissioning practice for concrete structure.

Effect of radioactive cesium-rich microparticles on radioactive cesium concentration and distribution coefficient in rivers flowing through the watersheds with different contaminated condition in Fukushima

辰野 宇大*; 脇 嘉理*; 角間 海七渡*; 二瓶 直登*; 高瀬 つぎ子*; 和田 敏裕*; 吉村 和也; 中西 貴宏; 大手 信人*

Journal of Environmental Management, 329, p.116983_1 - 116983_13, 2023/03

https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2022.116983

This study investigated the effect of radioactive cesium-rich microparticles (CsMPs) on the radiocesium (RCs) concentration and distribution coefficient (Kd) in two rivers, Takase River and Kami-Oguni River, flowing in the watersheds with different radioactive contaminated conditions in Fukushima Prefecture. Unlike RCs adsorbed on to the suspended solids (SS), there was no correlation between the RCs concentration derived from CsMPs and the SS concentration in both rivers. Inflow of CsMPs to the targeted rivers was contingent. CsMPs were detected only in some samples during rainfall. Furthermore, the proportion of RCs concentration derived from CsMPs in the average RCs concentrations per unit mass of SS in both rivers during rainfall were not large, which were 10% or less. As a results, CsMPs did not significantly increase particulate RCs concentration and had little effect on Kd in both river water flowing the watershed with different RCs contaminated condition.

福島第一発電所2、3号機の事故進展シナリオに基づくFP・デブリ挙動の不確かさ低減と炉内汚染状況・デブリ性状の把握(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2022-053, 89 Pages, 2023/02

JAEA-Review-2022-053.pdf:3.47MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「福島第一発電所2、3号機の事故進展シナリオに基づくFP・デブリ挙動の不確かさ低減と炉内汚染状況・デブリ性状の把握」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、シールドプラグ下高線量の原因究明、事故時のCs移行経路や、Csの構造材付着・堆積状態の解明および先行溶落したと推定される金属リッチデブリ特性評価を行うため、事故進展最確シナリオ評価に基づく材料科学的アプローチとして、3項目((1)Cs分布評価の不確かさの低減、(2)金属デブリの酸化変質評価、(3)総合評価)に取り組んでいる。本年度は各要素技術法に関する実験的研究シミュレーション研究を進める上で必要な基盤の整備及び予備実験などに着手するとともに、本研究で抽出したBackward Analysisの2個の課題について、Forward Analysis専門家との相互連携による現象理解と炉内状況把握の精緻化に向けての方針の検討を行った。その結果、事故進展最確シナリオを参照して、燃料デブリとセシウムの化学状態変化と移行経路について認識を共有することができ、今後の研究展開について展望した。

風化黒雲母およびカオリナイトにおけるセシウム収着構造

辻 卓也; 松村 大樹; 小林 徹; 矢板 毅

SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 11(1), p.15 - 18, 2023/02

https://doi.org/10.18957/rr.11.1.15

風化黒雲母の様な層状粘土鉱物では様々な収着サイトが存在すると考えられており、その中でもCsイオンは層間に取り込まれると考えられている。一方でカオリナイトのような粘土鉱物においては、層間に陽イオンを持たないことから、表面・端面サイトにのみ収着すると考えられている。本研究では福島第一原子力発電所事故後に放射性Csにより汚染された実土壌に近い濃度のCs収着粘土鉱物試料を調製しCs K吸収端におけるX-ray Absorption Fine Structure (XAFS)測定を行い、風化黒雲母とカオリナイトにおけるCs周りの局所構造の違いを観測した。結果、層間サイトに収着していると思われる風化黒雲母と表面・端面サイトに収着していると思われるカオリナイトとでは、特に低濃度領域においてCs周りの局所構造が大きく異なることが判明し、Cs収着様式によってCsイオンの収着安定性が大きく異なることが示唆された。

Improvement of model for cesium chemisorption onto stainless steel in severe accident analysis code SAMPSON (Joint research)

三輪 周平; 唐澤 英年; 中島 邦久; 木野 千晶*; 鈴木 恵理子; 井元 純平

JAEA-Data/Code 2021-022, 32 Pages, 2023/01

JAEA-Data-Code-2021-022.pdf:1.41MB
JAEA-Data-Code-2021-022(errata).pdf:0.17MB

東京電力福島第一原子力発電所の原子炉内におけるセシウム分布のより正確な予測に向けて、核分裂生成物の化学挙動データベースECUMEに格納されているステンレス鋼へのセシウム化学吸着モデルをシビアアクシデント解析コードSAMPSONに組み込んだ。改良モデルを組み込んだSAMPSONにより、当該モデルを構築した実験の結果を再現し、コードに誤りが無いことを確認した。また、SAMPSONに組み込まれた改良モデルのセシウム化学着挙動解析への有効性を確認するため、温度勾配管を有する装置を用いた実験の解析を実施した。改良モデルを組み込んだSAMPSONにより、実験の結果を再現し、SAMPSONにおけるノードジャンクションの設定方法、エアロゾル生成モデル、CsOH蒸気の飽和蒸気圧等の計算方法等の解析方法、そして改良モデルがセシウム化学吸着挙動解析に適用可能であることを確認した。また、セシウムがシビアアクシデント後に水相を介して移行したことから、原子炉内におけるセシウム分布を予測するためには、セシウム沈着物の水への溶解性の評価が前提となる。このため、ステンレス鋼へのセシウム化学吸着生成物の水への溶解性を調べた。ステンレス鋼304へのセシウム化学吸着生成物は、873Kから973Kで水溶性の高いCsFeO、973Kから1273Kで水溶性の低いCsFeSiO、1073Kから1273Kで水溶性の低いCsSiOであることが分かった。これらの結果から、セシウム化学吸着量に影響を与える原子炉内温度やCsOH蒸気種濃度のようなシビアアクシデント解析条件に応じて、セシウム化学吸着生成物の水への溶解性を予測できる可能性を得た。